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本網(wǎng)訊（化學化工學院）近日,，我?；瘜W化工學院王紅明教授課題組在稀土催化和二氧化碳資源化利用領域再次取得重要進展。研究成果以“ f-π* Back Bonding Orbital Induced by Lutetium-Based Conducting MOF Promotes Highly Selective CO2 to CH4 at Low Potential ”為題發(fā)表于化學領域頂級TOP期刊Angewandte Chemie International Edition (IF: 16.6),。南昌大學為唯一署名單位,，第一作者是我校余福清博士、張光耀,，博士研究生舒敏興為共同作者,，王紅明教授為通訊作者。該成果是我?；瘜W學科近年來在二氧化碳資源化利用與稀土催化領域取得的又一創(chuàng)新性成果,。

該成果利用江西豐富的稀土資源，通過可再生電力將CO2和H2O電催化還原轉(zhuǎn)化為化學燃料,，對于緩解能源壓力和可再生能源儲存具有重要的意義,。電催化二氧化碳還原反應為高附加值化學品，特別是在碳氫化合物生產(chǎn)領域,，因其廣泛的用途和高能量密度而引起了相當大的關注,。然而，由于電化學還原過程中多步驟質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移過程的復雜性,，在生產(chǎn)碳氫化合物的同時實現(xiàn)高選擇性仍然是一個艱巨的挑戰(zhàn)?，F(xiàn)有研究表明，銅基催化劑具有產(chǎn)生高價值碳氫化合物的巨大潛力,，近年來人們對銅基催化劑進行了廣泛的探索與研究,。然而，考慮到銅基催化劑在電催化二氧化碳還原反應中產(chǎn)物的復雜性,，其單一碳氫化合物的選擇性較低,。因此，探索非銅基金屬催化劑在電催化二氧化碳還原反應中的研究，尤其是引入稀土元素的催化劑,，對于更深入地研究二氧化碳還原為碳氫化合物具有重要意義,。

王紅明教授課題組首次提出了利用高共軛氧配位體(2,3,6,7,10,11-六羥基三亞苯基苯, HHTP)和稀土位點結合形成的金屬-有機框架材料為研究對象，并采用第一性原理計算來快速篩選各種鑭系稀土元素,，以選擇還原CO2為CO/CH4的路徑,。其中Lu-HHTP在低還原電位以-1.2 V vs. RHE下反應，其電流密度超過-200 mA cm-2,，甲烷的法拉第效率約為77%,。同時，課題組首次提出了在電催化二氧化碳還原過程中稀土活性中心的f-π*共軛反鍵軌道誘導效應的驗證與機制探究：在反應過程中,，Lu的f軌道和CO的π*軌道在費米能級附近的重疊促進了CO*的吸附和隨后的C-H加氫反應,，從而降低了甲烷生成的過電位，實現(xiàn)了快速的局部電荷轉(zhuǎn)移,。

與前期同類工作相比,，該成果利用非銅基的稀土-有機框架結構催化劑并能在較低的過電位下高效地將CO2電催化還原為CH4，并且具有極佳的穩(wěn)定性,，開辟了二氧化碳的資源化利用的全新路徑,。此外，利用有機框架結構精準負載稀土位點,，該策略可以達到很高的原子利用率與較低的經(jīng)濟成本,，為實現(xiàn)稀土材料的高價值利用提供了一種全新的解決方案。該研究得到國家自然科學基金委以及江西省科技廳的大力資助,。

論文鏈接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202416467

編    輯：朱文芳

責任編輯：涂金鳳